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具有高力学性能的石墨烯材料在航空航天、柔性储能和便携式电子器件领域具有重要的战略意义和研究价值。当前，石墨烯薄膜材料的低韧性制约着其进一步产业化应用。 受天然珠母贝的多级次微米-纳米层状结构和丰富的界面相互作用启发，通过将黑磷（BP）纳米片插入氧化石墨烯（GO）纳米片的片层结构中，并与长链分子（1-氨基芘 [AP]-二(N-羟基琥珀酰亚胺)辛二酸酯[DSS] [AD]）交联反应，制备了黑磷交联石墨烯（rGO-BP-AD）薄膜。 rGO-BP-AD薄膜具有超高韧性（~51.8 MJ m-3）以及高达~16.7％的应变，拉伸强度和电导率也分别达到约653.5 MPa和约493.5 S cm-1。rGO-BP-AD膜还显示出高电磁干扰（EMI）屏蔽性能（~29.7 dB）。 使用这种rGO-BP-AD薄膜组装的超级电容器具有出色的柔韧性，在180°弯曲10,000次后，电容量没有下降。BP纳米片不仅通过P-O-C共价键键合作用部分还原了GO纳米片，而且填充了所得石墨烯薄膜的空隙，使石墨烯薄膜更加致密，并改善了所得石墨烯薄膜中rGO纳米片的取向度。 同时，AD分子与rGO纳米片之间的π−π堆积相互作用也降低了石墨烯薄膜的孔隙率，提高了rGO纳米片的取向度。原位拉曼光谱和分子动力学模拟表明，rGO-BP-AD薄膜的超高韧性归因于P-O-C共价键的键合作用、BP纳米片的润滑作用以及AD分子与rGO纳米片之间的π−π堆积相互作用的协同效果。 (A) 应力-应变曲线图; (B) 拉伸强度和韧性对比图; (C) 力学稳定性; (D) 黑磷交联的石墨烯薄膜与已报道的石墨烯材料的力学强度、韧性和电导率的对比图       为了证实BP与GO之间的相互作用，通过X射线衍射（XRD）BP纳米片原位通过去除含氧官能团而部分地原位还原了GO纳米片。然后通过傅立叶变换红外（FTIR）光谱、Raman光谱、X射线光电子能谱（XPS）、固态NMR（SNMR）、紫外可见光（Uv-vis）光谱以及高分辨透射电镜（HRTEM）等多种表征手段相结合，证实并相互印证了BP纳米片和GO纳米片之间形成了P-O-C共价键，还推测该共价键可能是通过亲核取代形成的（图3）。                          图2 rGO-BP-AD薄膜的物理表征和相互作用 (A) XRD衍射图; (B) FTIR谱; (C) 拉曼光谱; (D) BP纳米片和GO-BP薄膜的XPS P 2p光谱，表明BP纳米片和GO纳米片之间形成了P-O-C共价键; (E) BP纳米片和GO-BP-III的31P SNMR光谱。可见BP纳米片中21.9 ppm处的信号峰在GO-BP-III移至20.2 ppm，表明BP纳米片和GO纳米片之间形成了P-O-C共价键; (F) BP纳米片，纯GO薄膜和GO-BP-III薄膜的UV-vis吸收光谱，表明GO纳米片在P-O-C共价键形成过程中被BP纳米片还原 (a) 考虑反应式（1，3）的一个基本单元，反应式（2）的机理表明，GO纳米片的羧基（-COOH）与BP纳米片等效地反应，通过亲核取代形成P-O-C共价键; (b) 反应式（4）表明，GO纳米片的羟基（-OH）通过亲核取代和脱水反应与BP纳米片反应，从而形成P-O-C共价键 可以提供的无机功能化材料包括有零维，一维，二维，三维等不同维度的材料，具体有MAX相陶瓷材料，黑磷材料，钙钛矿材料，金属硫化物，二维纳米材料， MOF材料，铋基材料，我们可以在这些材料上做各种改性和生物修饰 相关产品： 黑磷量子点/碳化钛纳米片复合材料 黑磷量子点/g-C3N4复合光催化剂 黑磷量子点/铂杂化介孔二氧化硅纳米颗粒 黑磷量子点负载镍催化剂 黑磷量子点/碳化钛纳米片复合材料 黑磷烯量子点石墨烯纳米片三维复合材料 黑磷量子点/碳化钛纳米片复合材料 黑磷量子点/凹凸棒纳米复合材料 脂质体负载黑磷量子点(liposome-BPQDs) 二氧化钛/黑磷量子点复合材料 硫铟锌/黑磷量子点 羟基化黑磷量子点水基溶液 聚乙二醇PEG修饰黑磷量子点 石墨烯/黑磷量子点/含磷离子液体复合气凝胶 黑磷负载单原子催化剂 黑磷烯掺杂金属有机框架ZIF-8/BP纳米复合材料 黑磷烯掺杂金属有机框架BPQDs@ZIF-67 硒掺杂黑磷纳米片 碳、氧、硫掺杂二维黑磷 阳离子聚合物-聚丙烯胺盐酸盐(PAH)修饰黑磷 机金属框架MOF包覆二维黑磷纳米片(BPNSs) 黑磷纳米片有机溶剂分散液 聚苯胺修饰黑磷纳米片 锌配位黑磷纳米片ZnBPNSs 维纳米黑磷功能化修饰改性的聚乳酸纳米纤维支架 黑磷纳米片/金纳米粒子复合材料 镀镍黑磷纳米片润滑剂 纳米二硫化钼/黑磷纳米片复合润滑油添加剂 铁族原子修饰后的黑磷烯纳米带 过渡金属掺杂边缘加氢钝化锯齿型黑磷纳米带(H-ZPNR) 边缘加氢钝化扶手椅型黑磷纳米带(H-APNR) 过渡族原子Fe、Mn、V掺杂黑磷纳米带 石墨烯纳米带接枝改性PBO聚合物 二维材料VI族元素黑磷纳米带 单层黑磷纳米带 钝化磷烯纳米带 锯齿形黑磷纳米带 单层锯齿形黑磷纳米带 锰原子掺杂锯齿型黑磷纳米带 铁原子掺杂锯齿型黑磷纳米带 钴原子掺杂锯齿型黑磷纳米带 镍原子掺杂锯齿型黑磷纳米带 铜原子掺杂锯齿型黑磷纳米带 炔基修饰黑磷纳米片/黑磷量子点 SH-BPNSs 生物素修饰黑磷纳米片/黑磷量子点 Biotin-BPNSs 醛基修饰黑磷纳米片/黑磷量子点 CHO-BPNSs 邻吡啶二硫巯基吡啶修饰黑磷纳米片/黑磷纳米颗粒 OPSS-BPNPs 羟基修饰黑磷纳米片/黑磷纳米颗粒 OH-BPNPs 酰基聚乙二醇修饰黑磷纳米片/黑磷纳米颗粒 HZ-PEG-BPNPs 硅烷修饰黑磷纳米片/黑磷纳米颗粒 Silane-BPNPs 丙烯酸酯聚乙二醇修饰黑磷纳米片/黑磷纳米颗粒 ACRL-PEG-BPNSs 硫辛酸修饰黑磷纳米片/黑磷纳米颗粒 LA-BPNSs 氨甲基修饰黑磷纳米片/黑磷纳米颗粒 Aminooxy-BPNSs 环氧化物修饰黑磷纳米片/黑磷纳米颗粒 EPOX-BPNSs 丙烯酰胺修饰黑磷纳米片/黑磷纳米颗粒 Acrylamide-BPNSs 溴化物修饰黑磷纳米片/黑磷纳米颗粒 Br-BPNSs 甲基丙烯酸酯修饰黑磷量子点/黑磷纳米片 MA-BPNPs 二苯基环辛炔PEG修饰黑磷量子点/黑磷纳米片 DBCO-BPNPs TCO-PEG修饰黑磷量子点/黑磷纳米片 TCO-BPNPs 温馨提示：供应的产品仅用于科研，不能用于其他用途